DI-UMONS : Dépôt institutionnel de l’université de Mons

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2013-11-20 - Travail avec promoteur/Doctorat - Français - 339 page(s)

Billemont Pierre , "Etude expérimentale et théorique de l’adsorption du dioxyde de carbone et du méthane dans des matériaux poreux carbonés en présence d’eau", De Weireld Guy (p) , soutenue le 2013-11-20

  • Codes CREF : Chimie des surfaces et des interfaces (DI1327), Géologie (DI1411), Thermodynamique appliquée (DI2210), Physique des surfaces (DI1265), Traitement des effluents gazeux (DI3843), Technologie de l'environnement, contrôle de la pollution (DI3841)
  • Jury : Thomas Diane (p) , Coasne Benoit, Krooss B.M., Baele Jean-Marc , Frère Marc , Lodewyckx Peter
  • Unités de recherche UMONS : Thermodynamique, Physique mathématique (F506)
  • Instituts UMONS : Institut de Recherche en Energétique (Energie)
Texte intégral :

Abstract(s) :

(Français) Ce travail s’inscrit dans le cadre de la séquestration du dioxyde de carbone dans les veines de charbon, couplée à la récupération du méthane qui y est présent. Parmi la multitude d’aspects à maîtriser pour mettre en œuvre cette technique à l’échelle industrielle, nous nous sommes intéressés à l’influence de l’eau sur l’adsorption de dioxyde de carbone et de méthane par des matériaux carbonés, et en particulier sur des charbons actifs. Cette étude est supportée d’une part par des résultats expérimentaux, et d’autre part par des simulations Monte Carlo dans l’ensemble Grand Canonique. L’étude de l’influence de l’eau a mené à une nouvelle technique d’humidification, pouvant se réaliser in situ, permettant d’avoir une connaissance précise de la quantité d’eau pré-adsorbée dans les matériaux avant l’adsorption de dioxyde de carbone et de méthane. Les mesures expérimentales ont permis de mettre en évidence l’influence de l’eau sur l’adsorption de méthane et de dioxyde de carbone, et notamment la formation supposée d’hydrates de méthane et de dioxyde de carbone dans le charbon actif à des températures et pressions où normalement ce phénomène n’apparait pas. Les simulations Monte Carlo ont clairement mis en avant l’importance de la chimie de surface, d’une part pour l’adsorption d’eau et l’adsorption subséquente de dioxyde de carbone et de méthane, et d’autre part pour la coadsorption de mélanges de dioxyde de carbone et de méthane afin de reproduire les sélectivités d’un charbon actif dans le cas de l’adsorption de ces mélanges. Ces simulations ont également permis d’accroitre la connaissance des phénomènes mis en jeu à l’échelle microscopique, et en particulier dans le cas de l’eau, elles ont mis en évidence la formation de clusters de molécules d’eau. Plusieurs modèles de charbon actif ont été utilisés en simulation et ont permis d’isoler l’effet du désordre structural et de la chimie de surface d’un charbon actif sur les propriétés d’adsorption. Chacun de ces modèles, ainsi que le matériau utilisé expérimentalement ont été caractérisés par des méthodes macroscopiques et moléculaires.